Základy ucelené sbírky cyklisty položil Augustin Vondřich. Tato přední osobnost naší cyklistiky první poloviny 20. století, tehdy věnoval muzeu svou mimořádnou sbírku jízdních kol. Ale také i některé mimořádně vzácné motocykly. Augustin byl bratrancem Václava Vondřicha (1874–1943), slavného motocyklového závodníka, vítěze závodu o Mezinárodní pohár 1905, neoficiálního mistrovství světa, které se konalo na francouzském okruhu v Dourdanu. Václav začínal jako mladík na vysokém kole. Už v roce 1931 se Vondřich snažil prostřednictvím Československé ústřední jednoty velocipedistů dojednat s NTM možnost zpřístupnění své sbírky. S ohledem na tehdejší prostorové možnosti z toho sešlo, vystavení se mělo uskutečnit až v zamýšlené nové budově.
Vinou dramatických událostí v první polovině čtyřicátých let nebyla sbírka umístěna v dokončené budově muzea na Letné, protože ji zabrala německá okupační moc. Instalovali ji proto provizorně v jižním křídle karlínské Invalidovny. Stalo se tak v roce 1943 při příležitosti 60. výročí organizované cyklistiky v českých zemích – založení České ústřední jednoty velocipedistů (1883).
Po poválečném částečném uvolnění budovy NTM se Vondřichova sbírka cyklistiky dostala v roce 1948 jako první kolekce oboru dopravy do muzejních prostor. Od počátku devadesátých let byla doplňována o některé důležité exponáty — například o draisinu, dráhové kolo olympijského vítěze Jiřího Dalera. Mnohé prošly citlivým restaurováním. Dnes sbírka zachycuje kompletní vývoj tohoto dopravního prostředku a sportovního nářadí, navíc ve vztahu k domácímu dění. Svou uceleností a významem přesahuje hranice země a řadí se k nejlepším v Evropě.